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钯-氢化物金属有机骨架PdH-MOF|齐岳生物

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更新时间:2022-01-13 11:14:03浏览次数:26次

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钯-氢化物金属有机骨架PdH-MOF|齐岳生物

1. 作为一种相对新型的多孔材料,MOFs被证实了其在催化领域上的广泛应用。当前,大部分的研究都集中在MOFs对于金属纳米颗粒的稳定作用,而研究金属活性位点周围的表面环境对催化剂的影响还比较少。通过调节金属纳米颗粒(MNPs)/MOF表面的亲水/疏水性修饰来调节催化反应的活性和选择性的报导更是没有。我们合成了一种MOF稳定PdNPs的催化剂(具体

钯-氢化物金属有机骨架PdH-MOF|齐岳生物 

1. 作为一种相对新型的多孔材料,MOFs被证实了其在催化领域上的广泛应用。当前,大部分的研究都集中在MOFs对于金属纳米颗粒的稳定作用,而研究金属活性位点周围的表面环境对催化剂的影响还比较少。通过调节金属纳米颗粒(MNPs)/MOF表面的亲水/疏水性修饰来调节催化反应的活性和选择性的报导更是没有。我们合成了一种MOF稳定PdNPs的催化剂(具体为Pd/UiO-66),通过用一种简单的聚二甲基硅氧烷热沉积的方法对该催化剂进行表面疏水化修饰。得到的PDMS修饰的Pd/UiO-66(记做Pd/UiO-66@PDMS)对比原始的Pd/UiO-66,表现出了更好的催化活性和循环稳定性。同时,Pd/UiO-66@PDMS还表现出了额外的亲水/疏水底物的选择性催化。更重要的是,这种催化活性/选择性/循环稳定性的提升可以通过PDMS热沉积其它的多相化剂得到体现,说明了这种方法的普适性。

2. 通过选用了一种经典的MOF(记为MIL-101-NH2)作为主体,在其孔内限域了Pd纳米颗粒,得到了Pd@MIL-101-NH2复合物。在该复合物中,限域的Pd纳米颗粒的表面裸露,而基于MIL-101-NH2孔内壁的胺基官能团又很容易进行后合成修饰,调节催化剂的表面环境,从而影响催化活性位点(Pd)和催化底物之间的相互作用触。因此,我们用后合成修饰的方法将疏水性的芳香基修饰在Pd@MIL-101-NH2上,形成Pd@MIL-101-ToUr(ToUr =对甲苯基脲)。对比于原始的Pd@MIL-101-NH2,修饰后的Pd@MIL-101-ToUr在相同的条件下催化不同的反应(如催化还原苯乙烯,肉桂醛和硝基苯等),都表现出了更好的催化活性。我们推测是因为活性为Pd周围的疏水性修饰导致其对于疏水性底物的富集作用,从而被加速转化。另外,由于MOF孔的限域作用,Pd@MIL-101-ToUr表现出了强的循环稳定性。

3. 金属催化剂在化学工业中的很多重要反应中都有应用。但是由于金属催化剂昂贵的价格和低的地球储量,使得科学家关注于寻找可替代的非金属催化剂。碳材料是一类重要的非金属催化剂,对碳材料进行异种原子掺杂是提升碳材料催化活性的有效手段。在这种情况下,在材料内部和表面全部均匀的掺杂氮原子对改善碳材料的催化性能有着至关重要的作用,也是一项挑战。而金属-有机框架材料(MOFs)的高周期性结构使得其框架中的氮原子在整个材料内均匀分散,并且可以通过改变配体来调节氮元素的种类和含量,因此MOFs是一种合成均匀氮掺杂多孔碳的理想的模板和前驱体。

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